近日，我校化學(xué)與化工學(xué)院劉磊教授團(tuán)隊(duì)在國際知名期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》發(fā)表了題為 “Synergistic effects of FLP and bridge sites on 2D perovskite toward efficient hydrogen evolution reaction in alkaline media”的研究論文（論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.126353）。
《Applied Catalysis B: Environment and Energy》是催化、環(huán)境和能源領(lǐng)域的國際頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊，IF為21.2，屬于中科院一區(qū)TOP期刊，該刊專注于催化技術(shù)在環(huán)境凈化與能源轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的創(chuàng)新突破與前沿進(jìn)展，涵蓋光催化、電催化、高級(jí)氧化、污染物減排以及綠色制氫、二氧化碳捕捉與轉(zhuǎn)化等多個(gè)關(guān)鍵方向。Applied Catalysis B: Environment and Energy不僅關(guān)注高效催化材料的設(shè)計(jì)與合成，更強(qiáng)調(diào)通過先進(jìn)表征與理論計(jì)算對(duì)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行深度剖析，是化學(xué)、化工、材料及環(huán)境領(lǐng)域?qū)W者發(fā)布原創(chuàng)性高水平研究成果、洞察行業(yè)發(fā)展趨勢(shì)的重要標(biāo)桿性平臺(tái)。
針對(duì)堿性介質(zhì)中析氫反應(yīng)（HER）遲緩的Volmer步（水解離）這一瓶頸問題，本工作結(jié)合密度泛函理論（DFT）計(jì)算與實(shí)驗(yàn)表征，理性設(shè)計(jì)并構(gòu)筑了基于LaCoxNi1-xO3二維鈣鈦礦的高效催化體系。
在理論研究方面，首次揭示了鈣鈦礦表面的Co/Ni位點(diǎn)與相鄰La位點(diǎn)可形成受阻路易斯酸堿對(duì)對(duì)（FLPs），通過空間位阻效應(yīng)協(xié)同活化水分子，顯著降低了O-H鍵斷裂的能量，促進(jìn)了高效的水解離過程。與此同時(shí)，異金屬橋聯(lián)位點(diǎn)以氧原子作為電子中繼站，實(shí)現(xiàn)了電荷的重新分布，有效優(yōu)化了Co/Ni位點(diǎn)對(duì)氫的吸附與脫附平衡。在材料合成方面，通過“膨脹法”成功制備了具有高比表面積的二維LaCoxNi1-xO3納米片，充分暴露了活性位點(diǎn)并加速了傳質(zhì)過程。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，優(yōu)化后的LaCo1/3Ni2/3O3催化劑在堿性電解液及堿性海水體系中均展現(xiàn)出大電流密度析氫活性。該工作不僅闡明了FLPs位點(diǎn)與異金屬橋位點(diǎn)在協(xié)同催化中的關(guān)鍵作用，平衡了水解離與氫重組這兩個(gè)核心步驟，也為開發(fā)新一代高效、穩(wěn)定的鈣鈦礦基析氫催化劑提供了全新的理論視角與設(shè)計(jì)策略。
