近日,我校化學與化工學院朱君江教授團隊在國際知名期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy發(fā)表了題為“Synergistic effects and individual roles of Ce–O–W sites in the NH3–SCR redox cycle-acid cycle”的研究論文(論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2026.126430)。
《Applied Catalysis B: Environment and Energy》是催化、環(huán)境和能源領域的國際頂級學術期刊,IF為21.2,屬于中科院一區(qū)TOP期刊,該刊專注于催化技術在環(huán)境凈化與能源轉化領域的創(chuàng)新突破與前沿進展,涵蓋光催化、電催化、高級氧化、污染物減排以及綠色制氫、二氧化碳捕捉與轉化等多個關鍵方向。Applied Catalysis B: Environment and Energy不僅關注高效催化材料的設計與合成,更強調通過先進表征與理論計算對反應機理進行深度剖析,是化學、化工、材料及環(huán)境領域學者發(fā)布原創(chuàng)性高水平研究成果、洞察行業(yè)發(fā)展趨勢的重要標桿性平臺。

研究團隊通過構建 Ce–O–W結構單元,系統(tǒng)闡明了Ce基催化劑中酸性位點與Ce4+/Ce3+氧化還原中心之間的協(xié)同作用機制,為高效脫硝催化劑的設計提供了新的借鑒。武漢紡織大學為論文第一署名單位,團隊青年教師陽杰博士為論文第一作者,朱君江教授為論文唯一通訊作者。
氮氧化物選擇性催化還原(NH3–SCR)反應被普遍認為同時受表面酸性與金屬氧化還原性能的共同調控,但二者如何在反應過程中實現(xiàn)動態(tài)協(xié)同,長期缺乏直接的實驗證據(jù)。針對這一問題,研究團隊以ZrO2為載體,在Ce/ZrO2體系中引入適量W物種,成功構建了具有緊密空間關聯(lián)的Ce–O–W結構。該結構不僅顯著調變了表面Br?nsted/Lewis酸分布,還有效耦合了Ce的可逆氧化還原行為。

基于多種原位與動態(tài)表征手段,研究團隊觀察到反應過程中表面NH3物種的動態(tài)演化。在NO + O2氣氛中,吸附在Ce4+ Lewis酸位上的NH3首先被快速消耗并生成N2,而與Ce–O–W結構相關的NH4+物種則表現(xiàn)出明顯的滯后消耗特征,顯示其并非直接反應物,而是作為“倉庫”持續(xù)補充反應性Lewis–NH3,從而維持反應的連續(xù)進行。這一結果從動態(tài)角度揭示了Br?nsted酸位在SCR反應中的真實功能。

該研究從原位、動態(tài)和原子尺度層面,清晰揭示了Ce–O–W結構中酸性位點與氧化還原中心的協(xié)同本質,不僅深化了對Ce基SCR催化劑反應機理的理解,也為多功能協(xié)同位點的精準構筑提供了重要理論依據(jù)。